課題番号 ：S-15-MS-1016
利用形態 ：機器利用
利用課題名（日本語） ：Pd-Si-(希土類)系準結晶および近似結晶の磁気秩序
Program Title (English) ：Magnetic ordering of quasicrystals and approximants
in the Pd-Si-(rare earth element) alloy
利用者名（日本語） ：柏本史郎
Username (English) ：S. Kashimoto
所属名（日本語） ：北海道大学大学院工学研究院
Affiliation (English) ：Faculty of Engineering、Hokkaido University

１．概要（Summary ）
　本研究ではこれまでに分子研・施設利用で明らかにしてきたPd-Ge-Yb系近似結晶のYbによる中間価数状態とそれに伴う低温抵抗での近藤効果に関連して、Pd基の他の合金系についても新たに準結晶・近似結晶探索を行い、Tsai型Pd系準結晶・近似結晶のこれまで知られていな物性を明らかすることを目的としている。また、物性測定の解析で必要になる結晶構造の情報を得るため、Pd-Ge-Yb系近似結晶の単結晶試料を用いた4軸Ｘ線回折実験にも着手した。
２．実験（Experimental）
・主な装置: SQUID型磁束計（QuantumDesign, MPMS-7, MPMS-XL7)、単結晶Ｘ線回折装置（Rigaku MERCURY CCD-1・R-AXIS IV, MERCURY CCD-2)
・実験方法: SQUIDを用いての測定は最大70 kOeの磁場までの磁化曲線を温度2, 8, 16, 32, 64, 128, 256 Kで測定した。また、低温でのspin glass特性を確認するため、弱い磁場（〜50 Oe）で零磁場冷却と磁場中冷却での磁化率の温度依存性を測定した。Ｘ線回折実験では、数ミリの単結晶から切り出した試料と再溶解および徐冷によって作製した微細単結晶の試料（〜100 μm）を用意し、常温または液体窒素吹付けで回折データの収集を行った。
３．結果と考察（Results and Discussion）
　当初はPd-Si基合金を扱う予定であったが、Siの融点がGeよりも高いことに起因し、良質な近似結晶試料の合成が予定どおり進まなかったことと、以前分子研・施設用で磁化測定を行っていた同じくTsai型の準結晶・近似結晶であるZn-Ag-Sc-Tm・Zn-Sc-Tmにおいて、Tmの結晶場分裂に起因するショットキー比熱に伴う低温比熱の異常が準結晶・近似結晶で初めて明ら
かになり(1)、その解釈の妥当性を検討するため、同様にTm元素を含むPd-Ge-Tm系近似結晶の磁化測定を中心に行った。Pd-Ge-Yb近似結晶のような単相度の高い試料は今のところ得られていないが、近似結晶相（EPMA分析組成: Pd48Ge37Tm15）が主相で不純物相の同定もできている複数の試料に対して磁化測定を行った。その結果、Tmが3価の自由イオンの場合のLandeのg因子とHund則から予想されるものと同程度の磁気モーメントを持ち、かつ強磁性・反強磁性等の磁気秩序やspin glass特性を少なくても測定温度領域（1.8 K以上）では示さないことが確認できた。Tsai型Zn基準結晶・近似結晶Zn-Ag-Sc-Tm・Zn-Sc-Tmもspin glass等の磁気秩序がこの温度領域では生じておらず(2)、それにより数Kの温度領域でSchottky比熱のブロードなピークが観測可能となっており、Tsai型Pd基近似結晶でも同様にSchottky比熱による寄与が確認できる可能性が強い。現在、より近似結晶相の単相度が高い試料の作製を試みており、用意でき次第比熱測定を行う予定である。
　Ｘ線回折に関しては構造が僅かに異なる相が複数存在する可能性があったため、作製時の熱処理が異なる複数の試料でデータ収集を行った。結晶構造の解析は現在進行中である。
４．その他・特記事項（Others）
用語説明：「近似結晶」局所的には正二十面体対称性を持つ準結晶とほぼ同じ構造であるが、長距離秩序が準周期ではなく周期的になっている物質。
５．論文・学会発表（Publication/Presentation）
(1) S. Jazbec, S. Kashimoto, P. Koželj, S. Vrtnik, M. Jagodič, Z. Jagličić, J. Dolinšek, Phys. Rev. B,Vol. 93（2016）p.p. 054208-1-14.
(2) 柏本史郎, 日本物理学会第70回年次大会, 平成26年3月22日.
６．関連特許（Patent）
なし