課題番号               ：S-17-NI-0040

利用形態                ：共同研究

利用課題名（日本語）    ：アルミナ担持層の構造解析

Program Title (English)：Structural Analysis of Al₂O₃buffer layers

利用者名（日本語）      ：桐林星光¹⁾, 丸山隆浩²⁾

Username (English)    ：H. Kiribayashi¹⁾,T. Maruyama²⁾

所属名（日本語）        ：1) 名城大学大学院理工学研究科, 2) 名城大学理工学部

Affiliation (English)：1)Graduate School of Science and Technology、Meijo University, 2)Department of Applied Chemistry、Meijo University

１．概要（Summary ）

化学気相成長（CVD）法による単層カーボンナノチューブ（SWCNT）の作製が現在広く行われているが，その際，SWCNTの生成量を増加させるため，触媒金属粒子の担持層として厚さ数nmのアルミナ(Al₂O₃)層が用いられている。しかし，どのようなアルミナの物性が，触媒粒子にどのように影響を与えているかは，ほとんど調べられていない。本研究では，Rh触媒の担持層として，異なる手法で作製したアルミナを用い，その結晶性が，触媒粒子のサイズやSWCNTの生成量に与える影響について調べた。

２．実験（Experimental）

RFスパッタ蒸着により透過電子顕微鏡（TEM）用グリッド上にAl膜を堆積させ，大気中で自然酸化および600℃で熱酸化しAl₂O₃膜を形成した試料に対し，制限視野電子回折（SAED）像の観察を行い，結晶性の比較を行った。また，同条件で，SiO₂/Si基板上にAl₂O₃膜を形成し，その上にRh触媒粒子を担持し，アルコールCVD法によりSWCNT成長を行い，生成量の比較を行った。

３．結果と考察（Results and Discussion）

図１に２つのAl₂O₃膜のSAED像を示す。自然酸化したAl₂O₃膜は，微結晶の存在を示す回折スポットは観測されず，アモルファス状態であることがわかった。これに対し，熱酸化したAl₂O₃膜からは多数の回折スポットが観測された。観測されたスポットの多くは，Diaspore型のAlOOHに対応していたことから，熱酸化によりDiasporeへの結晶化が進行していると考えられる。また，自然酸化したAl₂O₃膜上に堆積したRh触媒を用いたほうがSWCNT生成量が多く，アモルファス状態のAl₂O₃膜が，触媒担持膜として適している結果となった。

図1　(a)大気中で自然酸化したAl₂O₃膜と(b)熱酸化したAl₂O₃膜のSAED像．

４．その他・特記事項（Others）

本研究の一部は，私立大学戦略的研究基盤形成支援事業「グリーンイノベーション研究拠点形成プロジェクト」の支援を受けました。TEM観察では名古屋工業大学の浅香透准教授のお世話になりました。

５．論文・学会発表（Publication/Presentation）

(1) H. Kiribayashi, T. Fujii, A. Kozawa, S. Ogawa, T. Saida, S. Naritsuka and T. Maruyama, J. Cryst. Growth,Vol.468（2017）p.p.114-118.

(2) H. Kiribayashi, T. Fujii, T. Saida, S. Naritsuka, T. Maruyama, MRS Advances, Vol. 2 (2017) p. p. 89-95.

(3) T. Maruyama, H. Kiribayashi, S. Ogawa, T. Fujii, T. Saida and S. Naritsuka, 2017 MRS Fall Meeting & Exhibit, 平成29年11月30日

(4) 丸山隆浩，桐林星光，才田隆広，成塚重弥，第78回応用物理学会秋季学術講演会，平成29年9月7日

６．関連特許（Patent）

なし