課題番号 ：S-19-KU-0056
利用形態 ：技術代行
利用課題名（日本語） ：竹炭によるセシウムイオンの吸着除去
Program Title (English) ：ADSORPTIVE REMOVAL OF CESIUM IONS BY BAMBOO CHARCOAL
利用者名（日本語） ：久場隆広1), 藤川勇太2), 石田直也2), 山田悠斗2)
Username (English) ：T. KUBA1), Y. FUJIKAWA2), N. ISIDA2), Y. YAMADA2)
所属名（日本語） ：1) 九州大学 大学院工学研究院, 2)同 大学院工学府
Affiliation (English) ：1)-2) Graduate School of Engineering、Kyushu University

１．概要（Summary ）
　2011年3月の福島第一原子力発電所での事故により、多量の放射性物質が環境中に放出されると同時に、この事故により発電所内及び周辺で放射性物質を含む大量の汚染水が発生した。その汚染水が海や地下へ流出し、特に137Csの半減期は30.2年と長期間に渡り悪影響を周囲に及ぼすことから、環境や生態系への悪影響が懸念される。本課題では、(1)未利用バイオマス資源としての竹や放置木を炭化した竹炭･木炭を、また、(2)下水処理場で発生する産業廃棄物としての余剰汚泥を高温で溶融した汚泥溶融スラグを、セシウムイオンCs+の吸着材として活用した。熱硝酸酸化処理や大気圧非平衡プラズマ処理、熱アルカリ処理などにより賦活化することで、比表面積や酸性官能基量、CEC容量、各種のゼオライト形成量などの変化を測定し、室内回分実験によりCs吸着能を評価した。
２．実験（Experimental）
　竹炭については、乾燥させたモウソウチクを用いて、電気炉にて炭化温度450℃で作製した。ボールミルで破砕し、粒径75μm程度に調整した。熱硝酸処理あるいは大気圧非平衡プラズマ処理により賦活化を行い、触媒活性表面測定システムにより比表面積および細孔容量を測定し、XPSにより酸性官能基量を定量した。
　汚泥溶融スラグについては、国内５ヵ所の水処理センターから入手し、ボールミルで破砕して粒径75μm程度に調整した後、熱アルカリ処理を施した。あるいは、高圧用反応分解容器を用いた高圧高温熱アルカリ処理も試みた。触媒活性表面測定システムにより比表面積および細孔容量を測定し、XRFやXRDスペクトルから鉱物学的組成や結晶構造を調べた。
３．結果と考察（Results and Discussion）
　賦活化竹炭については、比表面積がおおよそ1/10に減少した。しかしながら、カルボキシル基といった酸性官能基量は相対的に増加することで、イオン交換による化学吸着能が大幅に改善された。46 [mg-Cs+/g-竹炭] 程度の吸着能を持つCs+吸着材を開発した。
　賦活化スラグについては、表面にハニカム構造が形成され、比表面積および細孔容量が10倍程度 (68.2 m2/g、0.15 cm3/g) に増加した。熱アルカリ処理により、ゼオライトが形成され、イオン交換及びゼオライトの3次元網目構造内への包摂により、Cs+吸着能が数倍に改善された。X型ゼオライト (zeolite X) およびY型ゼオライト (zeolite Y)、A型ゼオライト (zeolite A)、 ソーダライト (sodalite) といったゼオライト相が形成されていることが確認され、52 [mg-Cs+/g-スラグ] 程度の吸着能を持つCs+吸着材を開発した。
４．その他・特記事項（Others）
　2019年1月に、JFE21世紀財団より大学研究助成金を獲得し、『安価で高効率なセシウム吸着剤としての賦活化竹炭･木炭･汚泥溶融スラグの開発』を実施した。
５．論文・学会発表（Publication/Presentation）
(1) S. Khandaker, Y. Toyohara, G.C. Saha, M.R. Awual, T. Kuba, Development of synthetic zeolites from bio-slag for cesium adsorption: Kinetic, isotherm and thermodynamic studies, Journal of Water Process Engineering, Volume 33 (2020).
(2) 藤川勇太、石田直也、山田悠斗、豊原悠作、久場隆広, 大気圧非平衡プラズマ処理が竹炭および活性炭のCs⁺吸着能に及ぼす影響、環境放射能除染学会第8回研究発表会 (2019).
(3) 山田悠斗、藤川勇太、石田直也、豊原悠作、久場隆広、賦活化木炭のCs⁺吸着能とその焼却時の減容化率及びCs⁺回収率について、環境放射能除染学会第8回研究発表会 (2019).